近日，南京大学物理学院孙建教授课题组利用自主开发的机器学习与图论辅助的晶体结构搜索方法MAGUS，在多功能二维材料结构设计领域取得新进展，提出了一类M₄XY₂家族二维材料——双层过渡金属硫卤化合物。该化合物表现出新奇的物理性质，包括拓扑、超导和磁性等，具有丰富的物理效应和潜在的应用前景。

二维材料具有丰富而优越的物理性质，在量子计算、自旋电子学等领域具有广泛的应用前景。最近的研究表明，四原子层MoF和MoCl是拓扑超导体候选者，五原子层W₂N₃具有高达21K的超导T_c，有关具有更厚原子层的二维体系中的拓扑和超导性质鲜有研究。随着MBE和CVD等二维材料生长技术的逐渐成熟，具有更厚原子层的二维材料合成已经成为可能，比如MoSi₂N₄和MnBi₂Te₄等一系列七原子层二维体系已被合成出来，然而上述材料的发现都相对孤立和偶然，依靠主动结构设计而后成功合成的材料依然非常少见，也限制了后续的实验和应用研究。

在本研究中，孙建教授课题组利用其自主开发的机器学习和图论辅助的晶体结构预测软件MAGUS提出了一种具有七原子层的过渡金属硫卤化合物M₄XY₂ (M=Pd, Y, Zr; X=S, Se, Te; Y=Cl, Br, I)，其中过渡金属形成了双原子层，而硫族元素由上下两个过渡金属双原子层所稳定，这种体系和常见的TMDs以及MXene不同但又具有许多相似之处，因而具有丰富的物理效应，其中Pd₄SCl₂，Ti₄SCl₂和Y₄SCl₂分别表现出超导，拓扑和磁性等性质。

图1. M₄SCl₂的晶体结构、声子谱和能带结构；Pd₄SCl₂的电子密度分布和AIMD模拟结果。

图2. Pd₄SCl₂化合物的电子结构，包括投影能带、局域化函数和一维费米线；及其拓扑边缘态

具体来说，Pd₄SCl₂体系中的Pd双原子层在费米面附近分别引入了两条能带，其在费米面附近的能带杂化是拓扑性质的来源，其中一条能带色散非常小，贡献了较高的费米面态密度，而两种Pd原子其晶格和电子的耦合都比较强，两者共同作用导致了2.3 K的超导转变温度。通过施加双轴应力，能够引入Lifshitz相变，并将体系范霍夫奇点转移到费米面附近，提高态密度，可将超导T_c提高到4.5 K以上。另外，我们模拟了该材料的拓扑边缘态，其也会受到应力调控，转移到费米面位置，从而和超导耦合，是一种拓扑超导材料候选者。此外，我们发现，Pd₄SCl₂和Ti₄SCl₂可以用作气体传感器，分别对NO和NO₂分子具有很高的选择性吸附能力。

图3. 双轴应变下Pd₄SCl₂的能带结构和投影态密度变化，以及相应的拓扑边缘态和超导性质；各种M₄XCl₂材料的超导转变温度。

本工作是利用孙建教授课题组自主开发的机器学习与图论辅助的晶体结构搜索软件MAGUS软件在二维材料领域开展的代表性工作之一。该软件对学术用户免费，经过简单注册（https://www.wjx.top/vm/m5eWS0X.aspx）就可以到gitlab.com下载源代码（https://gitlab.com/bigd4/magus），在全世界已有注册用户超过500人。近日，北京大学孙强老师课题组使用MAGUS程序，借助惰性气体填充的思路，搜索设计出了一种Ti-C多孔材料可用于储氢，文章发表在JACS上。（https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/jacs.4c07772）

该成果以“Two-dimensional M-chalcogene family with tunable superconducting, topological, and magnetic properties”为题发表在Nano Letters上[Nano Lett. 2024, 24, 32, 9953–9960]。（https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c02508）南京大学物理学院博士后丁驰和博士生鲁清为该工作的共同第一作者，南京大学物理学院孙建教授和博士后丁驰为共同通讯作者。该项研究得到了南京大学人工微结构科学与技术协同创新中心、固体微结构物理国家重点实验室和江苏省物理科学研究中心的支持，得到了国家自然科学基金委杰出青年基金、江苏省基础研究项目、江苏省卓越博士后计划、中央高校基本业务费、南京大学卓越研究计划、南京大学AIQ津贴项目等经费的资助。相关计算工作主要在南京大学人工微结构科学与技术协同创新中心高性能计算中心和南京大学高性能计算中心的超级计算机上完成。

论文链接：

Chi Ding, Qing Lu, Dexi Shao, Zhongwei Zhang, Yu Han, Junjie Wang, Jian Sun, “Two-Dimensional M-Chalcogene Family with Tunable Superconducting, Topological, and Magnetic Properties”, Nano Lett., 24, 9953 (2024).

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c02508

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